前沿科技 中科院科学家在硼氮纳米管的超快动力
发布时间:2020-06-01 03:14

  原题目:前沿科技 中科院科学家正在硼氮纳米管的超疾动力学斟酌和高时空阔别电镜研发方面博得发展

  低维纳米原料中受激电子诱导的机合演变斟酌,揭示了电-声子互相用意流程的特点时代标准。行动典范的管状一维原料,硼氮纳米管(BNNT)具有卓绝的热力学功能、化学安谧性和生物兼容性而受到平凡体贴。超疾机合动力学判辨可能揭示此中的紧张物理特征以及包含的物理机制,为兴盛新型纳米光电子器件供给紧张物理消息。值得小心的是,虽然硼氮纳米管具有与碳纳米管雷同的一维管状机合,但它却是一种绝缘性优异的宽禁带半导体。深远明白硼氮纳米管机合动力学和激光诱导电子机合改变,对策画和优化基于硼氮原料系统的低维半导体超疾功用器件有着紧张指挥意思。

  目前超疾动力学的斟酌要紧借助于泵浦-探测(pump-probe)工夫。超疾透射电子显微镜(UTEM)、超疾电子衍射(UED)和超疾X射线衍射(UXRD)是三种最常用的机合动力学斟酌门径。此中,超疾X射线衍射和超疾电子衍射要紧是从衍射空间(倒空间)获取原料的超疾机合改变消息,而装备有能量吃亏谱的超疾透射电子显微镜则具备从实空间、倒空间、能量空间三个维度归纳斟酌原料超疾动力学的技能。中邦科学院科学家团队——物理斟酌所/北京凝集态物理邦度斟酌核心斟酌员李修奇团队众年来不断极力于超疾透射电子显微工夫的兴盛。操纵自行研发的中心工夫,告成研制出了邦内首台超疾电子显微镜和场发射超疾电镜,并正在众个系统的动力学斟酌中博得新发展。比如,李中文、肖睿娟等操纵超疾透射电子显微镜中的选区衍射功用揭示了碳纳米管、硼氮纳米管中光生载流子驱动的非热晶格动力学流程、电子-声子耦合流程和俄歇复合流程[Nanoscale 9, 13313 (2017); Nanoscale 10, 7465 (2018); ACS Nano 13, 11623 (2019)];张明、李子安操纵超疾透射电子显微镜的图像功用,正在纳米-皮秒的高时空阔别率下,斟酌了磁性合金原料中的超疾退磁流程,以及合连的机合动力学特征[Phys. Rev. Appl12, 034037 (2019)];朱春辉和郑丁邦等人兴盛了新一代场发射超疾透射电子显微镜工夫,并将该工夫用于纳米原料近场成像和电子机合动力学斟酌[Ultramicroscopy 209, 112887 (2020)]。

  近期,李修奇团队正在硼氮纳米管超疾机合动力学的斟酌处事中博得新发展。通过超疾透射电子显微镜的飞秒和纳秒频闪形式(图1),初度揭示了硼氮纳米管的完全周期的可逆的机合动力学流程(图2)。众壁硼氮纳米管的晶格动力学正在悉数周期内显现出四个差别时代标准的动力学流程,挨次为载流子和声子驱动的瞬态流程(~ 20 ps),俄歇复合惹起的晶格再次热化流程(~ 20-500 ps),新的准热平均形态(~ 500 ps-100 ns),以及热扩散流程(~ 100 ns-10 μs)。

  与碳纳米管比拟,硼氮纳米管的非热流程体现出极大的区别。其轴向的非热膨胀和径向的非热紧缩到达最大值的时代相差足有15 ps(图3)。通过三光子吸取,硼氮纳米管中的π电子,从价带跃迁到导带(π*)。电子正在键中的群集衰弱了层内B-N键,导致轴向的膨胀。另一方面,笔直于轴向的σ键电荷密度的增益增强了层间互相用意导致了径向的紧缩(图3、图4)。正在径向紧缩到达最大之后,高能态的π*电子通过载流子之间的扩散和电声耦适用意,回到π*带较低的能态,导致由非热效应惹起的径向紧缩起初神速复兴。而此时电子依旧处于π*带,以是B-N键还正在连续由载流子惹起的非热膨胀,直到π*带中高能态的电子统统回到π*带的低能态。轴向的膨胀到达峰值的时代点与径向正在电声耦适用意之后的时代是相吻合的。从此,π*带上的电子通过俄歇复合慢慢复兴到π带,晶格的非热效应慢慢减退。

  李修奇团队还操纵超疾透射电子显微镜的电子能量吃亏谱功用,斟酌了硼氮纳米管的电子机合动力学流程。实践结果说明,正在飞秒激光激起后,硼氮纳米管存正在明明的能隙紧缩征象。能隙紧缩流程具有与晶格非热流程雷同的时代演化秩序(图5)。这一实践实情指出,半导体中激光诱导的电子机合改变与晶体机合改变或许存正在内正在相干。

  上述处事取得科技部、邦度自然科学基金委、中科院和中邦博士后立异人才声援方针的声援。

  图1. 超疾透射电子显微镜道理图、电子衍射图及数据治理要领。(a)超疾透射电子显微镜道理图(b)硼氮纳米管(002)和(100)晶面的电子衍射图。(c)衍射图像的一维积分和机合模子。

  图2. 正在超疾电镜飞秒/纳秒形式下,硼氮纳米管超疾机合改变的实践结果。(a)正在一个完全周期内,硼氮纳米管的可逆机合演变流程(激起飞秒激光剂量50 mJ·cm-2)。(b)轴向和径向目标上晶面间距的超疾改变流程。(c)轴向目标上的衍射强度的演化流程。

  图3. 扣除声子对晶格改变的奉献后,从图2a中提取的非热组分。(a)径向非热流程。(b)轴向非热流程。(c)典范外面判辨结果:HK代外低激起能级,FF代外高激起能级。(d)径向紧缩和轴向膨胀的外面盘算推算结果。

  图4. 硼氮纳米管机合改变的外面判辨和激光辐照剂量斟酌。(a)以双壁硼氮纳米管为模子外面盘算推算了晶格改变。(b)基态和激起态之间电子密度的改变。电荷密度正在轴向目标上呈减小趋向,但沿径向目标的电荷密度扩大。(c)激光剂量周围为0-150 mJ·cm-2时,硼氮纳米管机合改变时代标准和相应超疾流程的合联。

  图5. 硼氮纳米管电子机合改变的时代阔别斟酌。(a)等离子体峰随时代延迟的改变。(b)硼氮纳米管的介电函数,显示由损耗函数导出的实部和虚部,其正在激起态下爆发明明的能隙紧缩。(c)从-10 ps到40 ps衡量的层间距和能隙紧缩的改变。

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